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　　張艷鋒研究員課題組在二維金屬性過(guò)渡金屬硫化物的可控制備和物性研究方面取得新進(jìn)展

　　9月14日，北京大學(xué)工學(xué)院材料科學(xué)與工程系張艷鋒研究員課題組在《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)上發(fā)表文章《化學(xué)氣相沉積法制備晶圓尺寸具有穩(wěn)定電荷密度波的二硒化鉭》(Chemical Vapor Deposition Grown Wafer‐Scale 2D Tantalum Diselenide with Robust Charge‐Density‐Wave Order)，報(bào)道了課題組在二維金屬性TaSe2薄膜的大面積、層厚可控的制備和電荷密度波研究方面的最新進(jìn)展。

　　金屬性過(guò)渡金屬硫化物(MTMDCs)，特別是由第五副族金屬元素和硫族元素形成的MTMDCs材料，其體材料具有磁性、電荷密度波(CDW)相變、拓?fù)涑瑢?dǎo)等新奇的物理特性。當(dāng)其層厚減薄到二維限域下的少層/單層時(shí)，會(huì)表現(xiàn)出更加新穎的層厚依賴的物性調(diào)控，在柔性透明電極和新型催化/儲(chǔ)能方面也具有一定的應(yīng)用前景。電荷密度波是強(qiáng)關(guān)聯(lián)材料體系中的一個(gè)新奇物理現(xiàn)象。在CDW相態(tài)下，材料的晶格和電荷密度分布產(chǎn)生自發(fā)的周期性調(diào)制。近年來(lái)，二維層狀材料的CDW研究受到越來(lái)越多的關(guān)注，但是因其成因非常復(fù)雜，且與超導(dǎo)態(tài)之間的關(guān)系仍不清晰，因此亟需構(gòu)建合適的研究體系來(lái)探究二維限域條件下相關(guān)問(wèn)題。由于2H-TaSe2具有極低的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度(50 mK)，可以避免超導(dǎo)態(tài)和電荷密度波相的共存，因而是研究電荷密度波相圖和其形成機(jī)制的理想體系?，F(xiàn)有獲取二維少層、單層MTMDCs材料的途徑有兩種，一是通過(guò)化學(xué)氣相輸運(yùn)(CVT)獲得體相MTMDCs，然后利用膠帶逐層剝離，但存在層厚不可控、疇區(qū)尺寸小，無(wú)法實(shí)現(xiàn)規(guī)?；苽涞葐?wèn)題。另一種是借助先進(jìn)的分子束外延(MBE)方法，利用“自下而上”的合成方法來(lái)實(shí)現(xiàn)層厚的調(diào)控，然而該方法依賴價(jià)格高昂的儀器設(shè)備，且制備效率極低。

　　近兩年來(lái)，張艷鋒研究員課題組在金屬性MTMDCs材料的可控制備和應(yīng)用研究方面取得了系列研究進(jìn)展?；诨瘜W(xué)氣相沉積(CVD)法，他們?cè)趥鹘y(tǒng)的SiO2基底上成功地獲得了厚度為幾個(gè)納米、面內(nèi)尺寸達(dá)幾十微米的1T-VS2納米片，發(fā)現(xiàn)其可以作為超級(jí)電容器的優(yōu)異電極材料(Nano Lett. 2017, 17, 4908)。進(jìn)而他們基于范德華外延的機(jī)制，首次在原子級(jí)平整的云母表面可控合成了超高電導(dǎo)率的金屬性1T-VSe2，該材料是構(gòu)筑半導(dǎo)體性二維材料場(chǎng)效應(yīng)晶體管器件的理想電極材料(Adv. Mater. 2017, 29, 1702359)。與此同時(shí)，他們分別利用低壓CVD法，在金箔上首次制備了厘米尺寸均勻、具有幻數(shù)厚度(4層)的2H-TaS2薄膜以及層數(shù)可調(diào)的納米片，繪制了2H-TaS2電荷密度波相變溫度隨其層數(shù)變化的相圖，并發(fā)現(xiàn)了其超高的電催化析氫活性(Nature Commun. 2017, 8, 958)。此外，他們也在三維多孔金襯底上實(shí)現(xiàn)了1T-TaS2的垂直生長(zhǎng)，并研究了不同相態(tài)(2H/1T相)對(duì)于電催化析氫活性的影響電催化析氫性能(Adv. Mater. 2018, 30, 1705916)?；谏鲜龀晒?，張艷鋒研究員受邀在Coordination Chemistry Reviews撰寫綜述文章(Coordin. Chem. Rev. 2018, 376, 1)。

　　最近張艷鋒研究員課題組利用常壓CVD生長(zhǎng)方法，在金箔基底上成功制備了晶圓尺寸的單層2H-TaSe2薄膜，以及層厚可控的納米片。低溫透射電子顯微鏡(LT-TEM, 80K)表征發(fā)現(xiàn)，與CDW相關(guān)的周期性超結(jié)構(gòu)不僅存在于厚層的2H-TaSe2材料中，在單層薄膜中也能穩(wěn)定存在。進(jìn)一步的變溫Raman表征顯示，隨著2H-TaSe2層厚的減薄，從電荷密度波相到金屬相的相變溫度(Tc)逐漸增大(由體相的90 K增大到單層的120 K)。結(jié)合文獻(xiàn)結(jié)果: 二維限域下隨層厚減小2H-TaSe2的電-聲耦合強(qiáng)度增大，進(jìn)而推斷電聲子耦合強(qiáng)度的增大是導(dǎo)致其CDW相變溫度提升的關(guān)鍵機(jī)制。此外，他們也發(fā)現(xiàn)在碳布襯底上直接制備的2H-TaSe2納米片可作為超級(jí)電容器的電極材料。該研究為二維MTMDCs材料的可控制備、新奇物性研究和實(shí)際應(yīng)用拓展了新的研究體系(Au箔生長(zhǎng)體系)，獲得了截至目前最大尺寸的、高質(zhì)量的、嚴(yán)格單層的MTMDCs材料，以及層厚可調(diào)的少層材料。由于納米尺度的MTMDCs材料具有超高的比表面積、優(yōu)異的導(dǎo)電特性、層間相對(duì)弱的范德華相互作用等優(yōu)異的特性，未來(lái)在新能源的存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)化方面也具有非常大的應(yīng)用潛力。

　　該工作得到了中山大學(xué)陳煥君教授、北京大學(xué)物理學(xué)院王健教授、中科院物理所谷林研究員、北京大學(xué)工學(xué)院張青研究員的通力合作和支持。并得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃，國(guó)家自然科學(xué)基金以及清華大學(xué)低維量子物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金等的資助。

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